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南科大權澤衛課題組相繼發表Angew.和JACS:新型功能材料結構與性能調控


化學加導讀近期,南方科技大學化學系教授權澤衛課題組圍繞新型功能材料結構與性能調控的課題先後在《A.C.I.E.》和《J.A.C.S.》相繼刊...

- 2019年1月11日08時31分
- 科學文摘 / 化學加

化學加

導讀

近期,南方科技大學化學系教授權澤衛課題組圍繞新型功能材料結構與性能調控的課題先後在《Angew. Chem. Int. Ed.》和《J. Am. Chem. Soc.》相繼刊發兩篇代表性研究論文,其中後者被《JACS》選為Supplementary Cover。兩篇論文第一作者均為權澤衛課題組博士後李茜(現為前沿與交叉科學研究院研究助理教授)。

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李茜(左)和權澤衛(右)

發表於《Angew. Chem. Int. Ed.》的論文題目為「High-Pressure Band-Gap Engineering in Lead-Free

Cs262626等雙鈣鈦礦由於無毒、穩定性好等優勢,已成為鈣鈦礦研究領域的熱點方向。然而,由於Cs26具有較大的帶隙(2.2

eV),其在光電器件中的應用受到了限制,實現Cs26帶隙的可控調節是雙鈣鈦礦高壓研究的一個難點。該研究工作利用金剛石對頂砧(DAC),通過高壓下的原位拉曼光譜、紫外可見吸收光譜、X射線衍射來表征Cs26266626的帶隙逐漸增大。繼續升高壓力至6.5GPa,Cs26晶體呈現非晶化趨勢,帶隙逐漸減小至1.7

eV。卸壓至常壓後,材料中殘留的非晶結構部分保留了高壓下的性質,使無鉛鈣鈦礦Cs26常壓下的帶隙減小8.2%。該工作對於探索雙鈣鈦礦結構-性質間的關係,以及高壓下性質的可控調節具有重要的研究意義。


圖1. Cs2AgBiBr6高壓下帶隙的變化

發表於《J. Am. Chem. Soc.》的論文題目為「Pressure-Induced Phase Engineering of Gold

Nanostructures」。自然界中,貴金屬金(Au)的塊體只能以其熱力學穩定結構面心立方(fcc)相存在。只有在納米尺度,利用濕法化學合成方法,人們才能獲得具有獨特光學性質的,密排六方hcp-4H結構的Au納米材料。雖然通過配體交換或外延生長貴金屬的方式,可以在溶液中誘導4H相的Au變為fcc結構,獲得更多的結構信息。但是,具體的結構性質和相轉變過程仍然無法確定。本工作利用金剛石對頂砧(DAC)技術對4H相的Au納米材料進行研究,探索其結構和相變過程,達到高壓貴金屬相工程的目的。

圖2. 高壓對納米Au結構的調製作用

高壓X射線衍射表明,壓力在1.2 – 26.1GPa之間,Au的4H結構逐漸轉變為 fcc相。同時,該過程的不可逆性使得貴金屬高壓相工程成為了可能。即通過控制最高壓力,獲得不同4H/ fcc相含量的Au納米材料。同時,相比純4H相的Au納米帶,具有4H與 fcc相交替多相結構的4H/ fcc

Au納米棒更容易發生高壓相變。這主要是由於4H/ fcc多相Au納米棒中大量相邊界提供的相變成核位點,可以促進4H- fcc的相變過程。此外,課題組通過高分辨透射電子顯微技術和密度泛函理論(DFT)計算的結合,首次觀測到了原子尺度的Au相變路徑。發現Au由4H-

fcc的相變機理為(-112)4H晶面的整平,並伴隨著密堆積方向的改變。這與以往觀測到的金屬高壓hcp- fcc相的相變機制完全不同。該工作不僅對Au納米結構的穩定性和相變提出了新的見解,而且提供了一種利用壓力來調控貴金屬納米材料晶相含量的新策略,該策略可用於研究基於晶相的催化、表面增強拉曼散射、波導、光熱療法、傳感、清潔能源等領域中。

該系列工作的主要合作單位包括南洋理工大學,吉林大學,康奈爾大學,華中科技大學等。

上述研究得到了國家自然科學基金、深圳市科創委、南科大啟動經費和校長基金等項目的大力支持。

圖3. JACS封面(Supplementary Cover)報導該工作

對話權澤衛:

科學交叉是未來的大趨勢

Q:這兩項科學研究的論文寫作是在同一時間段進行的嗎?

A:事實上,兩個體系的研究工作是同時進行的。只是Au納米材料相工程的工作因為要獲得更為深刻的相變機制理解與證據,我們進行了詳盡的理論計算,這需要龐大的計算量和計算時間。因此,兩篇論文寫成的時間相差了一年。

Q:對於兩項科研的過程及結果,您的體會是怎樣的?有沒有什麼印象特別深刻的事情?

A:近年來,交叉科學的發展非常迅速。高壓維度提供了非常豐富的物理、化學現象,為我們解決了很多在常溫常壓下無法觀測和解釋的科學問題。可以說,壓力為獲得具有新穎結構的新型功能材料提供了一個有效策略。而將壓力這種物理手段和我們化學的研究方向進行有效的結合,無疑將碰撞出更多新的火花。

印象比較深刻的事情是在Au納米材料相工程的工作中,為了獲得詳相變過程中原子的轉移路徑,我們將高壓技術、光學探測和TEM納米表征手段相互結合,用多方面的信息來探索結構的變化。在我看來,將不同領域的研究手段相互結合,取長補短,從多方位的科學信息獲得更為精細的、詳盡的結果,必將成為日後科研工作的大趨勢。

Q:能簡單介紹一下您的課題組嗎?

A:課題組經過三年的建設,目前初步具備了較為完善的科研梯隊,包括研究助理教授、博士後、博士、碩士及若干本科生,形成了以老帶小和以小促老的氛圍。目前課題組在南科大已發表文章20餘篇,研究方向圍繞原子到納米尺度的結構調控和性能優化展開。


相關論文連結:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201708684

來源 | 南方科技大學(ID:sustc2010)

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